Angew Chem:过渡金属碳化物负载Pd催化剂用于CO2电

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所属分类:催化剂
另一方面,研究人员采用原位XRD、XANES和EXAFS技术,证明了在CO2RR过程中,TMC上负载的Pd会转变为PdH,因此证实了Pd基催化剂在CO2RR过程中活性位点会发生转变(PdPdH)。同时,原位XRD结果
Angew Chem:过渡金属碳化物负载Pd催化剂用于CO2电

Angew Chem:过渡金属碳化物负载Pd催化剂用于CO2电

  

Angew Chem:过渡金属碳化物负载Pd催化剂用于CO2电

  另一方面,研究人员采用原位XRD、XANES和EXAFS技术,证明了在CO2RR过程中,TMC上负载的Pd会转变为PdH,因此证实了Pd基催化剂在CO2RR过程中活性位点会发生转变(Pd→PdH)。同时,原位XRD结果证实TMCs在CO2RR过程中并未发生转变,始终保持稳定的状态(Figure 2)。最终,DFT计算证明在CO2RR过程中,TMCs基底通过影响中间产物*HOCO在PdH上的形成,从而影响了其CO2RR的活性。 相关结果发表Angewandte Chemie International Edition上,共同第一作者为天津大学博士研究生王嘉骏,哥伦比亚大学博士后Shyam Kattel和博士研究生Christopher J. Hawxhurst。共同通讯作者为天津大学刘昌俊教授和哥伦比亚大学陈经广教授。哥伦比亚大学博士后Ji Hoon Lee、博士研究生Brian M. Tackett、清华大学博士研究生常宽,天津大学博士研究生芮宁在本工作中给予了极大帮助。 近日,哥伦比亚大学陈经广(Jingguang G. Chen)教授(点击查看介绍)课题组和天津大学刘昌俊教授(点击查看介绍)课题组合作,将模型表面研究、真实催化剂研究、原位表征和DFT计算结合,系统地研究了TMCs作为基底时对于负载Pd催化剂上CO2RR的影响。实验结果表明,TMCs基底对于CO2RR过程产生了显著的调节作用,而且TaC作为基底时展现了最佳的CO2RR活性(Figure 1)和良好的稳定性,且所得气体产物为可调节比例的合成气。与商业Pd/C相比,Pd/TaC在增强CO2RR活性的同时,其Pd载量得到了显著降低。 天津大学刘昌俊课题组致力于制备新型纳米材料,探究和研制高效CO2利用、能源转化催化剂,及等离子体纳米科技等方向。 利用方式,因为人们可以从许多可持续能源中获得持续不断的电能。合成气是CO/H比例一定的混合气体,是工业合成甲醇和费托合成的重要原料。因此,利用电化学过程同时进行CORR和析氢反应(hydrogen evolution reaction, HER),进而制备出具有特定比例的合成气具有重要的意义。另一方面,(transition metal carbides, TMCs)作为基底既可以降低催化剂中贵金属的用量,又可以提升催化剂的活性和稳定性。因此TMCs在电解水和甲醇氧化(methanol oxidation reaction, MOR)等方面展现出了独特的优势。蒙脱石负载锰催化剂对单质汞的催化氧化咨议,然而,目前TMCs在CO 美国哥伦比亚大学Jingguang G. Chen教授课题组致力于采用密度泛函理论计算、超高真空表面科学和同步辐射光源原位表征相结合的研究方法,探究多相催化和电催化领域中金属碳化物、双金属催化剂的材料特性及反应机理。